固体所在金属-氧化物界面电催化固氮研究方面取得进展【红单达人】

2021-04-07 09:12:02
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本文摘要:最近,中国科学院固体物理研究所液体激光加工和制造实验室建立了具有非常丰富的钯水解界面的异质结结构,并在金属氧化物界面的电催化固氮研究方面取得了进展。

最近,中国科学院固体物理研究所液体激光加工和制造实验室建立了具有非常丰富的钯水解界面的异质结结构,并在金属氧化物界面的电催化固氮研究方面取得了进展。氨被理解为化学、轻工、化肥、制药等领域普遍使用的最重要工业原料。Haber-Bosch(通过氮和氢生产氨的方法)是目前大规模工业合成氨的主要方法,但由于反应条件苛刻,资源消耗大,且没有污染严重的缺点,因此从资源和环境可持续发展的角度到达,在保守条件下构建氨的制备具有最重要的实用价值和意义。

电催化氮还原反应(NRR)是近年来快速增长的常温下构建合成氨的主要方法之一。电催化剂是NRR工艺高效合成氨的关键。

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不仅要解决氮缓慢的力学传导过程,构建氮分子活性,还要考虑竞争反应氢还原反应(HER)对NRR过程的影响。研究表明,金属氧化物界面之间的相互作用可以确保对表面N2分子的顺畅有效激活场所,同时有效地诱导HER副作用的复发,提高NRR反应的法拉第效率。钯-水解钯(Pd-PdO)异质形成事例,充电系统的PdO比Pd构成导电表面质子H能激活氮的柔软相互作用-PDH,因此,通过接口的PD、PdO的协同作用需要大大提高催化剂的电催化合成氨效率。

因此,液体液液相激光加工及制造实验室通过具有ND: YAG激光电离辐射PdO阻抗的碳纳米管,利用激光诱导光热效应还原为PdO分解Pd,控制激光束能量和电离辐射时间,构建了具有非常丰富的PD-PDO接口的异质结构。在15mJ脉冲激光能量条件下,由355纳米激光电离辐射10min组成的PDO/PdO/Pd/CNTs异质结表现出最佳NRR性能,氨产率为18.2 GMG-1H-1,碱性电解质中法拉第效率超过11.5%。

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激光电离辐射诱导的PdO-Pd接口值是影响CNTs阻抗PdO/Pd异质结NRR性能的关键。这是因为PD-PdO接口一侧的PD可以有效地传导构成PD-N2键的N2分子,而另一侧的PdO可以传输质子H构成-PDH,破坏NN。本研究为基于液相激光技术的高性能光、电催化剂的进一步扩展,研究金属氧化物界面,对加强NRR性能具有最重要的参考价值。

相关结果专门在journalofmaterialschemistrya(doi:10.1039/c9ta 02045d)杂志上公开。


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